ولي مالك الجزيرة ^۱ ـ وهي تشمل مناطق بين دجلة والفرات ـ بعد حرب الجمل . وكانت هذه المنطقة قريبة من الشام الَّتي كان يحكمها معاوية ^۲ . واستدعاه الإمام عليه السلام قبل حرب صفّين .
وكان على مقدّمة الجيش في البداية ، وقد هَزم مقدّمة جيش معاوية .
ولمّا استولى جيش معاوية على الماء وأغلق منافذه بوجه جيش الإمام عليه السلام ، كان لمالك دور فاعل في فتح تلك المنافذ والسيطرة على الماء ^۳ . وكان في الحرب مقاتلاً باسلاً مقداما ، رابط الجأش مجدّا مستبسلاً ، وقد قاتل بقلبٍ فتيّ وشجاعة منقطعة النّظير ^۴ . وتولّى قيادة الجيش مع الأشعث ^۵ ، وكان على خيّالة الكوفة طول الحرب ^۶ ، وأحيانا كان يقود أقساما اُخرى من الجيش . ^۷
وفي معارك ذي الحجّة الاُولى كانت المسؤوليّة الأصليّة والدور الأساس للقتال على عاتقه ^۸ . وفي المرحلة الثانية ـ شهر صفر ـ كان يقود القتال أيضا يومين في كلّ ثمانية أيّام . ^۹
وكان له مظهر عجيب في المنازلات الفرديّة للقتال ، وفي حلّ عُقَد الحرب ، وعلاج مشاكل الجيش ، والنّهوض بعب ء الحرب ، والسير بها قُدما بأمر الإمام عليه السلام .

واشترك في ثورة المسلمين على عثمان ^۱ ، وتولّى قيادة الكوفيّين الذين كانوا قد توجّهوا إلى المدينة ، وكان له دور حاسم في القضاء على حكومة عثمان . ^۲
وكان يصرّ على خلافة الإمام عليّ عليه السلام بفضل ما كان يتمتّع به من وعي عميق ، ومعرفةٍ دقيقة برجال زمانه ، وبالتيّارات والحوادث الجارية يومذاك ^۳ . من هنا كان نصير الإمام عليه السلام وعضده المقتدر عند خلافته . وقد امتزجت طاعته وإخلاصه له عليه السلام بروحه ودمه ، وكان الإمام عليه السلام أيضا يحترمه احتراما ، خاصّا ويقيم وزنا لآرائه في الاُمور .
وكان له رأي في بقاء أبي موسى الأشعري واليا على الكوفة ، ارتضاه الإمام عليه السلام وأيّده ^۴ ، مع أنّه عليه السلام كان يعلم بمكنون فكر أبي موسى ، ولم يكن له رأي في بقائه . ^۵
وعندما كان أبو موسى يثبّط النّاس عن المسير مع الإمام عليه السلام في حرب الجمل ، ذهب مالك إلى الكوفة ، وأخرج أبا موسى ـ الَّذي كان قد عزله الإمام عليه السلام ـ منها ، وعبّأ النّاس من أجل دعم الإمام عليه السلام والمسير معه في الحرب ضدّ أصحاب الجمل ^۶ . وكان له دور حاسم عجيب في الحرب . وكان على الميمنة فيها ^۷
. واصطراعه مع عبد اللّه بن الزبير مشهور في هذه المعركة . ^۸